2009-10赛季诺伊尔再次保持全勤，打满全部德甲比赛，该赛季沙尔克04再次获得德甲亚军，这也是诺伊尔自己的第二个德甲亚军。2010年5月9日德甲第三十四轮沙尔克客场对阵美因茨，诺伊尔扑出包括一粒点球在内的多次射门，零封对手帮助球队战平从客场带回一分，成为本轮最佳球员，沙尔克04在获得2009-10赛季德甲联赛亚军的同时还成为2009-10赛季失球最少的最佳后防球队之一，整赛季失三十一球

2010-11赛季当德国杯决赛原沙尔克04队长海科·韦斯特曼转投汉堡后，诺伊尔被主教练菲利克斯·马加特任命为新任队长。2011年2月4日2010-11赛季德甲联赛第二十一轮，鲁尔德比战沙尔克04客场挑战多特蒙德，诺伊尔十次扑救零封多特，沙尔克04最终零比零逼平多特，客场带走一分。

2011年3月3日2010-11赛季德国杯半决赛，沙尔克04客场对阵拜仁，依靠上半场劳尔的头球和诺伊尔零封对手的表现，沙尔克一比零战胜拜仁，挺进德国杯决赛。

2011年4月20日沙尔克04宣布诺伊尔不打算在2011-12赛季结束后延长与俱乐部的现有合同，2011年4月27日欧冠半决赛对阵曼联，两回合沙尔克04以一比六的总比分不敌曼联，止步欧冠半决赛。

2011年5月22日，德国杯决赛沙尔克04在德国柏林五比零大胜杜伊斯堡，夺得沙尔克04历史上的第五个德国杯冠军，也是诺伊尔以队长身份首次捧起自己在沙尔克04正式出道五个赛季以来的首个冠军杯。

2010-11赛季，诺伊尔被德甲球员和德国权威踢球者评委会选为2010-11赛季德甲最佳门将。